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钱杰书教授课题组在原子晶格限域提升类芬顿反应效能机制探究方面取得新进展

来源:环保设备网
时间:2021-07-20 10:02:54
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钱杰书教授课题组在原子晶格限域提升类芬顿反应效能机制探究方面取得新进展在纳米水处理领域,纳米材料的直接使用往往面临易聚集、易流失、安全风险等瓶颈。将纳米材料负载于各种载体中制备复合

在纳米水处理领域,纳米材料的直接使用往往面临易聚集、易流失、安全风险等瓶颈。将纳米材料负载于各种载体中制备复合纳米材料是克服上述问题的有效策略,其中,由于复合材料中纳米颗粒所处空间的限域特性,其对污染物的去除性能与机制相比开放体系往往表现出显著差异,即纳米限域效应。环境功能材料与水污染控制团队长期从事环境纳米技术原理及应用方面的研究,特别关注纳米限域效应及对水处理技术升级的潜在推动作用(Environ. Sci.Technol. 2020, 54, 8509)。团队钱杰书教授课题组近年来探究了不同限域环境体系强化水中目标污染物深度去除的效能与机制,并取得了良好进展(Environ. Sci.Technol. 2021, 55, 665-676; Nano Research, 2021, 14, 2383-2389)。
   近期,钱杰书教授课题组将限域体系进一步缩小至原子尺度,探究了晶格限域Fe原子提升MoS2单晶催化活化过一硫酸盐(PMS)类芬顿反应活性的性能与机制。研究发现,相比于纯MoS2单晶材料,晶格限域Fe原子的Fe@MoS2单晶在类芬顿反应中展现出更高的催化活性。一系列结构表征实验证实了Fe原子被限域在Mo的晶格位,并导致晶格间距的缩小。结合理论计算结果,作者推测晶格限域Fe原子有效的活化了惰性的MoS2单晶基面,不仅活化了Fe原子相邻的Mo原子,而且活化了更远处的Mo原子,提供了更多活化PMS分子的活性位,因此大幅提升了其催化活性。本工作为研究原子尺度限域方法提升水处理技术效能提供了清晰的结构模型和理论指导。
   研究成果以“Origin of the Improved Reactivity of MoS2 Single Crystal by Confining Lattice Fe Atom in Peroxymonosulfate-based Fenton-like Reaction”为题在线发表于环境催化领域知名学术期刊Applied Catalysis B: Environmental 。本研究共有五家合作单位,通讯作者为南京理工大学教授、南京大学环境纳米技术研究中心客座研究员钱杰书,第一作者为博士生孙一冰及南京工业大学博士生李瑞萍,共同作者包括博士生宋纯利、李红超博士、南京工业大学程迎春教授,燕山大学聂安民教授,美国辛辛那提大学Dionysios (Dion) D. Dionysiou教授以及团队PI潘丙才教授。研究得到了国家自然科学基金、国际合作重点基金以及江苏省自然科学基金的资助。  原标题:钱杰书教授课题组在原子晶格限域提升类芬顿反应效能机制探究方面取得新进展